Перспективные методы дезактивации твердых радиоактивных отходов

Доклад на IV научно-техническом семинаре «Проблемы переработки и кондиционирования радиоактивных отходов», Санкт-Петербург, Техническая академия «Росатома», 14—18 июня 2021 г.

Введение

При выводе из эксплуатации атомных электростанций, ядерных энергетических установок, оборудования научно-исследовательских учреждений, хранилищ РАО и других ЯРОО появляется необходимость обращения с большими объемами радиоактивно загрязненного металла, представляющего собой оборудование, изделия различных типов и отдельные фрагменты, а также грунта, загрязненных радиоактивными веществами.

Решение проблем по снижению объемов образования РАО, путем разработки эффективных технологий и оборудования для дезактивации, является одной из приоритетных задач компании «Александра-Плюс». Практический опыт эксплуатации разработанных компанией установок для ультразвуковой дезактивации демонстрирует эффективность данной технологии и возможность снижения радиоактивного загрязнения до уровня, допускающего вторичное использование дезактивированных материалов^[1].

1. Методы дезактивации металла, загрязненного радиоактивными веществами

1.1. Совмещенная электрохимическая и ультразвуковая дезактивация

Для дезактивации металлов, загрязненных радиоактивными веществами, наиболее широко применяется метод жидкостной дезактивации, заключающийся в обработке изделия различными дезактивирующими растворами. Способами повышения эффективности этого метода является дезактивация с применением ультразвука, а также электрохимического анодного растворения поверхностных загрязненных слоев.

Сотрудничество с Санкт-Петербургским государственным технологическим институтом (СПбГТИ (ТУ)) позволило сделать шаг вперед на пути к созданию максимально эффективного способа дезактивации, который позволяет за разумно короткое время обеспечивать высокие коэффициенты дезактивации при условии образования минимального количества вторичных радиоактивных отходов. Многолетние совместные исследования, направленные на углубленное изучение совмещенной электрохимической и ультразвуковой (ЭХ+УЗ) дезактивации, проводимые на базе кафедры инженерной радиоэкологии и радиохимической технологии СПбГТИ (ТУ), Петербургского института ядерной физики, АО «ЭКОМЕТ-С», и Ленинградского отделения СЗТО ФГУП «РосРАО» (сейчас — ФГУП «ФЭО»), Ленинградской АЭС с использованием ультразвукового оборудования ООО «Александра-Плюс» подтвердили высокую эффективность этого способа дезактивации.

В ходе работ выполнялось экспериментальное моделирование физико-химических процессов дезактивации радиоактивно загрязненного металла электрохимическим методом с одновременным воздействием ультразвуковых колебаний, проведен ряд химических анализов и радиометрических измерений, разработаны основы технологии переработки образующихся жидких РАО (отработавших растворов и промывных вод). Результаты экспериментов в очередной раз подтвердили преимущества совмещения электрохимической и ультразвуковой обработки. Выявлен резкий рост коэффициента дезактивации, высокая скорость процесса, максимально возможное удаление поверхностного загрязнения, экономическая эффективность.

Совмещенная обработка оказалась эффективной даже в однокомпонентных растворах малых концентраций, что выгодно с точки зрения снижения эксплуатационных затрат и упрощения переработки вторичных отходов. Для проведения высокоэффективной совмещенной ультразвуковой и электрохимической обработки сталей и других металлов допускается использование различных растворов кислот и щелочей, выбор которых зависит от штатных технологии переработки, применяемых на конкретном предприятии.

МО-382

В 2015 году для Нововоронежского Опытно-демонстрационного инженерного центра по выводу из эксплуатации (ОДИЦ) была изготовлена установка ультразвуковой дезактивации МО-382. Оборудование используется на Нововоронежской АЭС для ультразвуковой дезактивации металлических фрагментов с поверхностным загрязнением (фрагменты демонтированного оборудования, трубопроводов, арматуры). За год эксплуатации установки предприятие дезактивировало более 120 т металла. Большая часть (порядка 80 %) обработанного металла была переведена из категории низко- и среднеактивных РАО в категорию промышленных отходов и около 20 % обработанного металла — в категорию низкоактивных отходов. Это позволило сократить площади, предназначенные для хранения РАО в помещениях главного корпуса блоков 1 и 2 НВ АЭС и значительно экономить средства, затрачиваемые на хранение радиоактивных отходов.

МО-643

Значительные объемы радиоактивно загрязненного металла, образующегося при выводе из эксплуатации, потребовали увеличения производительности оборудования. В связи с этим в 2020 году для ОДИЦ была разработана и изготовлена полностью автоматическая линия совмещенной электрохимической и ультразвуковой дезактивации AlexPulse МО-643. Применение совмещенной технологии, а также минимизация ручного труда (только загрузка и выгрузка изделий) позволили значительно сократить время на дезактивацию и, тем самым, достичь плановых показателей по объему переработки радиоактивно загрязненного металла (330 т/год при односменном режиме работы, 1000 т/год — при трехсменном). Данное оборудование защищено патентом^[2].

1.2. Ультразвуковая дезактивация крупногабаритного оборудования без предварительной фрагментации

На объектах использования атомной энергии накоплены значительные объемы радиоактивно загрязненного крупногабаритного емкостного оборудования, такого как выпарные аппараты, емкости для хранения жидких радиоактивных отходов, емкости для хранения и транспортирования радиоактивных продуктов (например, гексафторида урана). При выводе из эксплуатации такого оборудования с целью утилизации или возврата во вторичное использование его необходимо дезактивировать.

Для очистки крупногабаритных емкостей известными методами, например, химической промывкой, требуется предварительная фрагментация емкости на части подходящего размера для размещения в ваннах дезактивации. Но в некоторых случаях мощность дозы излучения от оборудования настолько высока, что демонтаж и фрагментация становятся практически невыполнимыми задачами.

Так как радиоактивное загрязнение в основном находится на внутренних стенках и дне емкости, то для значительного снижения мощности дозы излучения необходимо очистить именно внутреннюю поверхность. Простая химическая промывка зачастую имеет низкую эффективность по отношению к прочнофиксированным загрязнениям и низкую скорость дезактивации. Однако данный процесс также можно интенсифицировать при помощи ультразвука.

В 2020 году совместно с Государственным научным центром Российской Федерации — Физико-энергетическим институтом имени А. И. Лейпунского (АО «ГНЦ РФ — ФЭИ») и СПбГТИ (ТУ) была выполнена опытно-конструкторская работа по изучению влияния направленных ультразвуковых колебаний на процесс дезактивации корпуса выпарного аппарата.

За годы эксплуатации внутри выпарных аппаратов образовались нерастворимые радиоактивные солевые отложения на дне и шламовые образования на стенках, которые создавали высокий радиационный фон и ограничивали доступ к оборудованию персонала для его демонтажа. Таким образом, задачей данной работы было снижение радиационного фона путем удаления из выпарного аппарата радиоактивных накоплений, которые не поддавались простому химическому растворению.

Известно, что применение ультразвука при химической дезактивации металлов позволяет значительно интенсифицировать процесс и сделать его более эффективным, но демонтажные работы, в рамках вывода из эксплуатации, существенно осложнялись следующими факторами:

• аппараты размещены в необслуживаемых помещениях 1 зоны, где ведутся работы с открытыми источниками излучения по I классу;
• доступ к оборудованию возможен только через специальный лаз малого диаметра в защитных железобетонных каньонах;
• аппараты имеют большие габаритные размеры (высота порядка 5 м, диаметр корпуса — 2—2,5 м), отсутствуют разъёмные соединения;
• толщина стенки обечайки аппарата от 8 до 16 мм;
• наличие нерастворимых высокорадиоактивных солевых отложений в донной части аппарата (в зоне рубашки охлаждения, что осложняет передачу УЗ колебаний) и шламовых образований на стенках.

Проведенные лабораторные исследования на реальных образцах отложений показали, что очистка выпарных аппаратов является комплексной задачей, включающей, по меньшей мере, две составляющие — удаление шламовых отложений со стенок аппарата и удаление отложений из донной части аппарата. В результате экспериментов были определены наиболее эффективные растворы и технологические режимы обработки.

Для определения оптимально-возможной схемы размещения ультразвуковых излучателей на выпарном аппарате учитывались имеющиеся ограничения и проводились эксперименты на физических моделях при сопоставимых условиях.

В результате проведенных опытно-промышленных испытаний на выпарном аппарате АО «ГНЦ РФ — ФЭИ» были получены следующие результаты:

• внутренние поверхности выпарного аппарата очищены от солевых отложений и шламовых образований на 90 %;
• мощность дозы гамма-излучения от выпарного аппарата в контрольных точках снизилась в 5 раз, что позволяет относительно безопасно проводить работы по демонтажу оборудования.

Полученные результаты легли в основу технологии, которая будет использована для решения задачи по дезактивации выведенных из обращения емкостей из-под гексафторида урана объемом 2,5 м³, которых на площадке АО «АЭХК» накопилось более 20 000.

Использование технологии контактного ультразвука для дезактивации емкостей без предварительной фрагментации позволит снизить уровень радиационной и химической опасности для персонала, интенсифицировать и значительно повысить эффективность химической очистки.

Таким образом главной задачей данной работы является разработка технологии дезактивации емкостей, которая позволит:

• освободить значительные складские площади, занятые под хранение емкостей;
• получить металл, очищенный до нормативов, допускающих его вторичное использование.

1.3. Ультразвуковая дезактивация трубопроводного оборудования и оболочек твэлов

Одним из направлений дезактивации, где успешно может применяться ультразвук, является дезактивация труб.

МО-174

В 2012 году для решения специальной задачи — дезактивации оболочек твэлов была изготовлена установка модели МО-174, совмещающая ультразвуковую и электрохимическую обработку. Во время эксплуатации оборудования получены достаточно высокие степени дезактивации оболочек твэлов от поверхностного альфа-загрязнения: при исходной загрязненности труб около 1000 част./(см²·мин) достигнуты значения не выше 5 част./(см²·мин). Эксплуатация этой установки в течение нескольких лет в двусменном режиме подтвердила высокую надежность оборудования.

МО-726

На основе полученного положительного опыта эксплуатации в 2020 году на базе МО-174 была разработана полностью автоматическая установка дезактивации поверхностей твэлов для Горно-химического комбината (МО-726). От МО-174 она отличается тем, что все операции, такие как подача твэла в установку, его дезактивация, ополаскивание и сушка, а также выдача на последующую обработку, выполняются в автоматическом режиме.

Также ООО «Александра-Плюс» разработана технология бесконтактной ультразвуковой очистки внутренней поверхности труб. За счет применения запатентованных фокусирующих УЗ излучателей очищаемая труба вводится в резонанс, в результате чего загрязнения начинают интенсивно отслаиваться как от наружной, так и от внутренней поверхности. Оборудование, реализующее данную технологию, с 2018 года успешно эксплуатируется на ТМК-ИНОКС, где с ее помощью очищаются трубы длиной до 42 метров, предназначенные для теплообменного оборудования, изготавливаемого в рамках проекта «Прорыв», и на Чепецком механическом заводе для удаления прокатных смазок и продуктов их окисления с внутренней и наружной поверхностей труб из циркониевых сплавов при производстве твэлов. Данная технология защищена патентом^[3].

Обе эти технологии можно успешно применять и для дезактивации различных труб при выводе оборудования из эксплуатации.

1.4. Ультразвуковая дезактивация радиоактивно загрязненного грунта

Одной из приоритетных задач по снижению объемов РАО, подлежащих кондиционированию и долговременному хранению, является разработка технологии дезактивации радиоактивно загрязненного грунта (РЗГ), которого за годы эксплуатации различных объектов использования атомной энергии накопилось огромное количество.

Для решения этой задачи также целесообразно использование ультразвука, в качестве инструмента для интенсификации химической дезактивации, а также удаления труднорастворимых пленок, содержащих радионуклиды.

При дезактивации грунтов важно отделить фракцию, содержащую наибольшее количество радиоактивных загрязнений. Это, как правило, самая мелкая фракция. Таким образом задача сводится к отмывке крупных частиц от связанных с ними мелких. Отличные результаты были получены даже на грунтах с фракцией менее 1 мм. Следует заметить, что альтернативные способы (например, гидросепарация) малоприменимы для столь тонких грунтов.

Проведенные в 2010 году совместно с АО «НИКИЭТ им. Доллежаля» испытания показали, что применение ультразвука позволяет значительно интенсифицировать процесс реагентной дезактивации грунта и повысить ее эффективность. Другой важной особенностью является то, что ультразвуковые установки экономичны в плане эксплуатации и отличаются значительно меньшим энергопотреблением по сравнению с установками гидросепарации.

Полученные результаты заинтересовали крупнейшие предприятия атомной промышленности, в частности Ангарский электролизный химический комбинат (АЭХК) и Уральский электрохимический комбинат (УЭХК).

Для АО «УЭХК» разрабатывается опытная установка для проведения исследований по очистке грунта от радиоактивных загрязнений методом ультразвуковой сепарации и дезактивации. Она позволит проводить:

• предварительную сепарацию грунта для отделения растительной фракции и камней;
• ультразвуковую сепарацию грунта на фракции;
• ультразвуковую дезактивацию отдельных фракций;
• удаление избыточной влаги;
• отбор проб грунта и промывной воды на каждом этапе.

Для АО «АЭХК» планируется проведение НИОКР, в рамках которой будет разработана технология ультразвуковой химической дезактивации РЗГ и мобильная установка для работ на небольших загрязненных участках, в том числе в труднодоступных местах, что в дальнейшем позволит обеспечить экологическую безопасность не только на площадках предприятий атомной отрасли, но и провести реабилитацию других загрязненных территорий.

Заключение

В докладе представлен обзор нестандартных способов ультразвуковой дезактивации радиоактивно загрязненных металлов и приведены примеры различных конструкций технологического оборудования, предназначенного для решения весьма сложных задач, возникающих при подготовке к выводу и выводе из эксплуатации оборудования предприятий ядерной отрасли.

В частности, освещены работы по развитию технологии совмещенной электрохимической и ультразвуковой дезактивации радиоактивно загрязненных металлов, высокая эффективность которой подтверждена многочисленными испытаниями на реальных образцах и действующим технологическим оборудованием.

Кроме того, в докладе представлена информация о проведенной опытно-конструкторской работы по разработке технологии ультразвуковой дезактивации крупногабаритного оборудования без предварительной фрагментации. Данная работа проводилась совместно с Физико-энергетическим институтом им. А. И. Лейпунского и СПбГТИ (ТУ). Описанная технология наложения ультразвуковых колебаний на внешнюю поверхность крупногабаритного аппарата («контактный ультразвук») позволяет интенсифицировать химические и массообменные процессы на его внутренней поверхности, и, следовательно, удалять с нее радиоактивные загрязнения. В результате снижается дозовая нагрузка на персонал при последующем демонтаже и утилизации аппарата.

В докладе также описана инновационная технология бесконтактной очистки наружной и внутренней поверхностей трубок с помощью силового ультразвука, которая может эффективно применяться при дезактивации трубопроводного оборудования и оболочек твэлов.

Не менее актуальной при выводе из эксплуатации объектов ядерного топливного цикла является задача дезактивации радиоактивно загрязненного грунта, объемы которого на предприятиях «Росатома» достаточно велики. В докладе рассматривается опыт применения для этих целей ультразвуковой дезактивации.

Список литературы

1. ^ Н. М. Лебедев, А. Е. Савкин, О. К. Карлина, А. П. Васильев, В. М. Малинкин, Г. В. Дубинин, Б. А. Смирнов. Испытания ультразвуковой установки для дезактивации металлических РАО. Безопасность окружающей среды, 2007. — №3. — с. 38—41.
2. ^ Патент РФ № 2695811, МПК G21F9/34. Комплексная установка дезактивации твердых радиоактивных отходов и кондиционирования образующихся жидких радиоактивных отходов
3. ^ Патент РФ № 2744055, МПК E21B 37/00. Способ ультразвуковой очистки трубы и устройство для его осуществления